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報告書

燃料研究棟における実験済核燃料物質の安定化処理

佐藤 匠; 音部 治幹; 森下 一喜; 丸藤 崇人; 石川 高史; 藤島 雅継; 中野 朋之

JAEA-Technology 2023-016, 41 Pages, 2023/09

JAEA-Technology-2023-016.pdf:2.74MB

本報告書は、2018年8月から2021年3月までに実施した、燃料研究棟における実験済核燃料物質の安定化処理の結果をまとめたものである。2017年6月6日に燃料研究棟において発生した汚染事故後に制定された核燃料物質の取扱いに関する管理基準に基づいて、燃料研究棟内のプルトニウム(Pu)を含む実験済核燃料物質のうち、放射線分解による内圧上昇の原因となる有機物を含有した試料(汚染事故の原因となったエポキシ樹脂とPu粉末を混合したX線回折試料を含む)、空気中で活性な炭化物及び窒化物試料、貯蔵容器の腐食の原因となる塩化物試料を対象として安定化処理を実施した。有機物を含有した試料、炭化物及び窒化物試料については空気気流中で650$$^{circ}$$C及び950$$^{circ}$$Cでそれぞれ2時間加熱することで有機物を除去してPu及びウラン(U)を酸化物に転換し、塩化物試料は500$$^{circ}$$C以上の溶融状態でリチウム(Li)-カドミウム(Cd)合金との反応によりPu及びUをCd金属中に還元抽出してU-Pu-Cd合金に転換した。対象とした全ての試料の安定化処理を実施し、燃料研究棟の貯蔵設備に貯蔵することで作業を完了した。他の核燃料物質取扱施設における同種の実験済試料の安定化処理についても、本報告書の内容が活用されることを期待する。

論文

放射性アルミニウム廃棄物の安定化処理技術の開発

関 美沙紀; 藤田 善貴; 藤原 靖幸*; Zhang, J.*; 吉永 尚生*; 佐野 忠史*; 堀 順一*; 永田 寛; 大塚 薫; 大森 崇純; et al.

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 29(1), p.2 - 9, 2022/06

材料試験炉(JMTR)の炉心構造材はステンレス鋼の他、アルミニウム(Al)やベリリウム(Be)が多く使用されている。廃止措置に当たって、放射性雑固体廃棄物(廃棄体)を作製するが、その埋設基準はドラム缶内に健全性を損なう物質を含まないことおよび最大放射能を超えないことが要求されている。とくに、Alはコンクリート等のアルカリ物質と反応し水素を発生することから、固化体の強度低下、内圧上昇による破損等が課題となっている。本研究では、バイヤー法を応用したAlの安定化処理技術の確立を目的とし、コールド試験にて基本的な処理工程を確立した。また、京都大学研究用原子炉(KUR)にてAl試験片を中性子照射し、本処理工程によるAl中に含まれる添加元素や不純物元素で生成する放射性核種の除去特性を調査した。結果として、本処理工程によりAlをアルミナ(Al$$_{2}$$O$$_{3}$$)に変換可能であり、通常の放射性廃棄物の処理方法と同様にセメント系充填剤によって固化できる見通しが得られた。さらに、不溶解残渣物の除去により、廃棄物の放射能量を1$$sim$$2桁減らすことができることが示唆された。

報告書

有機物含有核燃料物質の安定化処理

先崎 達也; 荒井 陽一; 矢野 公彦; 佐藤 大輔; 多田 康平; 小木 浩通*; 川野邊 崇之*; 大野 真平; 中村 雅弘; 北脇 慎一; et al.

JAEA-Testing 2022-001, 28 Pages, 2022/05

JAEA-Testing-2022-001.pdf:2.33MB

核燃料サイクル工学研究所B棟における試験、分析の実施により発生し、長期間グローブボックス内に保管していた核燃料物質について、当該施設の廃止措置の決定に伴い、高レベル放射性物質研究施設(CPF)の貯蔵庫においてポリ塩化ビニル製の袋(PVCバッグ)で密封して保管していた。CPF安全作業基準に基づく貯蔵物の定期点検においてPVCバッグが徐々に膨らむ状況が確認されたことから、当該試料中から放射線分解によると思われる何らかのガスが発生していると考えられた。ガスが滞留した状態で放置すると、PVCバッグの破裂・破損に繋がるため、ガスが発生しない状態に安定化する必要があると考えた。安定化処理までの処理フローを確立するため、当該核燃料物質の性状を調査した。また、その結果から模擬物質を選定してモックアップ試験を実施した。性状調査においては放射能分析や成分分析、熱分析を実施した。放射性物質濃度及び組成を明らかにするため、$$gamma$$線スペクトロメトリーによる定性分析及び試料溶解による成分分析を実施した。次に、加熱処理による発熱反応を確認するため、酸素をコントロールした条件下で熱分析を実施した。熱分析の結果から有機物含有核燃料物質の組成を推定し、700$$^{circ}$$Cの熱処理により安定化が可能と判断できたことから、全量を熱処理し安定化処理作業を完了した。核燃料物質の熱処理においては、まずは少量の試料により安全性を確認した後、処理規模をスケールアップした。熱分解処理後の重量減少量の測定により、核燃料物質に混合する有機物が完全に分解できたことを確認した。安定化処理後の核燃料物質はSUS製貯蔵容器に収納してバッグアウトし、CPFの貯蔵庫に貯蔵することで一連の安定化処理作業を完了した。今後の廃止措置においても、性状不明な核燃料物質の安定化処理が必要なケースが想定されることから、安定化処理において得られた知見について報告書にまとめる。

論文

Research on activation assessment of a reactor structural materials for decommissioning, 2

関 美沙紀; 石川 幸治*; 佐野 忠史*; 永田 寛; 大塚 薫; 大森 崇純; 花川 裕規; 井手 広史; 土谷 邦彦; 藤原 靖幸*; et al.

KURNS Progress Report 2019, P. 279, 2020/08

JMTR施設の廃止措置を進めるにあたり、多くの放射性廃棄物が発生するが、これらはドラム缶等に格納し、コンクリートを充填して、廃棄体とする計画である。しかし、アルミニウムは、コンクリートと反応し水素ガスが発生し、廃棄体を破損することが懸念されている。本研究は、これまで行ってきた湿式法によるアルミニウムの安定化処理法の溶液pHの最適条件を求めることを目的とした。JMTRで多く使用されている2種類のアルミニウム試料を準備し、KURで照射した後、強塩基であるNaOHに溶解した。溶解液をろ過した後、中和処理をしてpH=5$$sim$$11にてAl(OH)$$_{3}$$を生成した。それぞれの工程で得た残差及び溶液は放射化分析を行った。この結果、pH=7, 9にてAl全量の固体としての回収が可能であることが分かった。また、廃液中にはCr-51及びNa-24が含まれることが分かった。Cr-51は全ての条件にて同等の回収率であった。一方でNa-24は中和の際に生成されるNaCl量が相対的に多いことから、溶液中のNa-24が増加したと考えられる。

論文

Research on activation assessment of a reactor structural materials for decommissioning

関 美沙紀; 石川 幸治*; 永田 寛; 大塚 薫; 大森 崇純; 花川 裕規; 井手 広史; 土谷 邦彦; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; et al.

KURNS Progress Report 2018, P. 257, 2019/08

JMTR施設の廃止措置を進めるにあたり、多くの放射性廃棄物が発生するが、これらはドラム缶等に格納し、コンクリートを充填して、廃棄体とする計画である。しかし、アルミニウムは、コンクリートと反応し水素ガスが発生し、廃棄体を破損することが懸念されている。本研究は、湿式法によるアルミニウムの安定化処理法の開発を行った。JMTRで多く使用されている2種類のアルミニウム試料を準備し、KURで照射した後、強塩基であるNaOHに溶解した。溶解液をろ過した後、中和処理をしてAl(OH)$$_{3}$$を生成した。それぞれの工程で得た残差及び溶液は、放射化分析を行った。この結果、Al合金内に含まれる不純物$$^{51}$$Crおよび$$^{59}$$FeはAl成分と分離することができ、低レベルのAl(OH) $$_{3}$$の抽出が可能であることが示唆された。今後、Al(OH)$$_{3}$$の焼成温度の最適化を図り、安定なAl$$_{2}$$O $$_{3}$$を製作する条件を決定する。

論文

固体廃棄物減容処理施設(OWTF)の概要及び減容処理

坂内 仁; 菊池 優輝; 今泉 春紀; 福井 康太

デコミッショニング技報, (57), p.34 - 42, 2018/03

日本原子力研究開発機構大洗研究開発センターの各施設から発生する線量の高い放射性固体廃棄物の減容処理を行うため、固体廃棄物減容処理施設(OWTF: Oarai Waste Reduction Treatment Facility、建設中)では、インキャン式高周波誘導加熱方式によりセル内遠隔操作にて放射性固体廃棄物を減容および安定化処理する計画である。ここでは、建設中の固体廃棄物減容処理施設の概要および放射性固体廃棄物の減容および安定化処理に関して紹介する。

報告書

固体廃棄物減容処理施設のインキャン式高周波誘導加熱方式を用いた焼却溶融処理技術に対する確証試験

坂内 仁; 佐藤 勇*; 堂野前 寧; 北村 了一

JAEA-Technology 2015-059, 352 Pages, 2016/03

JAEA-Technology-2015-059.pdf:51.53MB

大洗研究開発センターの各施設から発生する線量の高い$$alpha$$固体廃棄物の減容処理を行うため、固体廃棄物減容処理施設(OWTF: Oarai Waste Reduction Treatment Facility、建設中)では、インキャン式高周波誘導加熱方式によりセル内遠隔操作にて放射性固体廃棄物を減容および安定化処理する計画である。本報告書では、OWTFの運転に向け、焼却処理および溶融処理の処理条件の設定に資するデータ取得の目的で実施した確証試験の結果をまとめた。確証試験では、OWTFで処理する放射性廃棄物の封入形態、材質および物品等を模擬した模擬廃棄物を用いた。

論文

超臨界領域で使用可能な高温高圧型水熱ホットプレス装置の開発

石山 孝; 馬場 恒孝; 三田村 久吉; 前田 敏克

廃棄物学会論文誌, 12(2), p.82 - 86, 2001/03

水の臨界点を超える領域での水熱固化反応を焼却灰の安定な固化体への転化に利用するため、黒鉛鉛パッキンの考案により、500$$^{circ}C$$,64MPa(630気圧)の条件で使用可能な水熱ホットプレス装置を開発した。この装置を用いて模擬焼却灰の固化実験によって、従来の水熱ホットプレスでは新たな鉱物相の形成が不十分であった固化体に比べて、高温高圧条件で作製した固化体では形成した新たな鉱物相の種類、量ともに顕著な改善が認められた。

報告書

低レベル廃棄物処理開発施設(設計データ2); 昭和63年度貯蔵低放射性固体廃棄物の調査

稲田 栄一; 小圷 正之; 須藤 光男*; 吉田 充宏; 箕内 洋之; 岡本 哲也*; 酒井 光雄

PNC TN8450 91-006, 77 Pages, 1991/03

PNC-TN8450-91-006.pdf:2.09MB

東海事業所再処理工場等から発生した低放射性固体廃棄物のうち、難燃物、不燃物、及び一部の可燃物はドラム缶やコンテナに収納され、第一低放射性固体廃棄物貯蔵場、並びに第二低放射性固体廃棄物貯蔵場に貯蔵、保管される。これらの廃棄物を減容安定化処理することを目的とした低レベル廃棄物処理開発施設(以下LWTFという)の設計を実施しており、施設設計を進める上で処理対象廃棄物を明確にする必要が有るため本調査を実施した。調査対象は、再処理工場の運転状況を踏まえた代表的な3ケースとし、昭和62年、63年、及び平成2年度について調査することとした。本調査書は、先の昭和62年度調査と同様に昭和63年度に発生した廃棄物を対象に、ドラム缶及びコンテナに収納された低放射性固体廃棄物の種類、数量、性状等について調査を行ったものである。調査対象廃棄物は、昭和63年度にドラム缶、またはコンテナに封入された低放射性固体廃棄物とし、その種類、数量等を明らかにした。調査結果は、以下の通りであった。1,全体廃棄物の割合は、可燃物が約4%、難燃物Iが約10%、難燃物IIが約7%、不燃物が約79%であった。2,ドラム缶の最大重量は、普通ドラム缶で505kg/本(不燃物)、マルチドラム缶で

報告書

低レベル廃棄物処理開発施設(設計データ1); 昭和62年度貯蔵低放射性固体廃棄物の調査

稲田 栄一; 小圷 正之; 須藤 光男*; 吉田 充宏; 箕内 洋之; 岡本 哲也*; 酒井 光雄

PNC TN8450 91-005, 103 Pages, 1991/02

PNC-TN8450-91-005.pdf:2.7MB

東海事業所再処理工場等から発生した低放射性固体廃棄物のうち、難燃物、不燃物、及び一部の可燃物はドラム缶やコンテナに収納され、第一低放射性固体廃棄物貯蔵場、並びに第二低放射性固体廃棄物貯蔵場に貯蔵、保管される。これらの廃棄物を減容安定化処理することを目的とした低レベル廃棄物処理開発施設(以下LWTFという)の設計を実施しており、施設設計を進める上で処理対象廃棄物を明確にする必要が有るため本調査を実施した。調査対象は、再処理工場の運転状況を踏まえた代表的な3ケースとし、昭和62年、63年、及び平成2年度について調査することとした。本調査書は、先ず昭和62年度に発生した廃棄物を対象に、ドラム缶及びコンテナに収納された低放射性固体廃棄物の種類、数量、性状等について調査を行ったものである。調査対象廃棄物は、昭和62年度にドラム缶、またはコンテナに封入された低放射性固体廃棄物とし、その種類、数量等を明らかにした。調査結果は、以下の通りであった。1,全体廃棄物の割合は、可燃物が約9%、難燃物Iが約14%、難燃物IIが約8%、不燃物が約69%であった。2,ドラム缶の最大重量は、普通ドラム缶で325kg/本(不燃物)、マルチドラム缶で272.5kg(不燃物)であった。

口頭

東海再処理施設における硝酸プルトニウム溶液の固化安定化処理,3; 固化安定化運転準備と運転実績

西村 和明; 田中 秀樹; 小林 大輔; 鈴木 翔平; 沼田 伸二; 中道 英男; 栗田 勉; 飯田 正義*; 田尻 一馬*; 助川 克美*

no journal, , 

全電源喪失時における硝酸Pu溶液(以下「Pu溶液」という)の水素爆発及び沸騰によるPu溶液の潜在的ハザードを低減するために、Pu溶液をMOX粉末に転換する固化安定化処理を実施し、全電源喪失時における水素爆発及び沸騰に対するリスクを解消したことについて報告する。

口頭

東海再処理施設における硝酸プルトニウム溶液の固化安定化処理,4; Pu転換施設における設備不具合対応

沼田 伸二; 磯前 日出海; 大村 政美; 蔦木 浩一; 小林 大輔; 中村 大司; 根本 政博; 飯田 正義*; 田尻 一馬*; 栗田 勉

no journal, , 

硝酸プルトニウム溶液の固化安定化処理の対応期間中に、Pu転換施設の焙焼還元炉の伸縮継手及び溶液移送用の真空配管において発生した、不具合事象の対応について報告する。

口頭

放射性アルミニウム廃棄物の安定化処理方法の検討,2; 安定化処理工程における不純物除去特性

関 美沙紀; 石川 幸治*; 藤原 靖幸*; 佐野 忠史*; 永田 寛; 大塚 薫; 大森 崇純; 井手 広史; 堀 順一*; 土谷 邦彦

no journal, , 

金属アルミニウム(Al)は、その化学的性質上アルカリ性物質と接触すると水素ガスが発生し、保管施設等の安全な管理や固化体の健全性に影響を及ぼすことから難廃棄物とされている。本研究では、JMTRのAl中性子反射体の廃棄体の作製を目的とし、Al安定化処理技術として湿式法に着目し、放射化したAl試験片を用いて、各工程における放射性核種の化学的挙動を調べた。JMTRの反射体で用いられているA6061材を京都大学研究用原子炉(KUR)の圧気輸送管(Pn-2)にて、熱中性子束密度2.8$$times$$10$$^{13}$$ n/cm $$^{2}$$s$$^{-1}$$、時間10-20分中性子照射し、各工程終了後にゲルマニウム半導体検出器を用いて放射能測定を行った。その結果、Fe-59及びCr-51はNaOHに不溶であることから、溶解後の不溶残渣の除去工程でAlから容易に分離できた。また、Al合金中に含まれる極微量のウランの核分裂で生成するLa-140及びSr-85は不溶残渣としてFe-59等と同様に分離できることから、廃棄体の低レベル化が可能であること示唆された。

口頭

汚染されたカドミウムの安定化処理方法の検討

谷口 拓海; 大杉 武史; 曽根 智之; 小林 健太郎

no journal, , 

日本原子力研究開発機構核燃料サイクル工学研究所で保管されている有害物質を含む放射性廃棄物の一つとして、廃棄物処理法で規制されているカドミウム(以下、Cd)がある。Cdはそのままでは溶出基準を超過するため、処分するにはCdの溶解性を下げる処理が必要となるため、有効な安定化処理方法について検討した。

口頭

樹脂を含有した実験済核燃料物質の酸化熱処理による安定化

佐藤 匠; 森下 一喜; 音部 治幹; 藤島 雅継; 中野 朋之

no journal, , 

2019年に発生した日本原子力研究開発機構大洗研究所の燃料研究棟における汚染事故は、核燃料物質と混在したエポキシ樹脂等がプルトニウムからの放射線で分解して水素等のガスが発生し、貯蔵容器内の圧力が上昇したことが原因であった。同様の事故を防ぐため、樹脂を含有した実験済核燃料物質は樹脂を分離して安定化してから貯蔵する必要がある。そのため本研究では、窒化物燃料や炭化物燃料に関する基礎試験で使用した実験済試料のうち粉末状の核燃料物質をエポキシ樹脂と混合して固化した試料及び塊状の核燃料物質をフェノール樹脂(ベークライト)で固定した試料について、酸化熱処理による安定化を実施した。空気気流中において650$$^{circ}$$C以上で加熱した結果、どちらの試料も樹脂は気体状に熱分解して除去され、核燃料物質は酸化物の粉末として回収された。この結果から、本手法が樹脂を含有した試料の安定化処理の方法として有効であることが分かった。

特許

放射性アルミニウム廃棄物処理方法

関 美沙紀; 井手 広史; 永田 寛; 大塚 薫; 大森 崇純

石川 幸治*; 川上 智彦*; 田仲 睦*; 鈴木 祐未*

特願 2019-149027  公開特許公報  特許公報

【課題】放射性アルミニウム廃棄物に含まれるアルミニウムを、化学的に安定である酸化アルミニウムに変換する放射性アルミニウム廃棄物処理方法を提供する。 【解決手段】本発明に係る放射性アルミニウム廃棄物処理方法は、放射性アルミニウム廃棄物に含まれるアルミニウムを酸化アルミニウムに変換する放射性アルミニウム廃棄物処理方法であって、放射性アルミニウム廃棄物を、アルカリ金属の水酸化物の水溶液で溶解し、不純物を沈殿させる溶解工程(工程S1)と、前記溶解工程で得られた溶液を、固液分離し不純物を除去する第1固液分離工程(工程S2)と、前記第1固液分離工程で得られた溶液に酸性水溶液を添加し、水酸化アルミニウムを主成分とする固体を沈殿させる中和工程(工程S3)と、前記中和工程で得られた溶液を、固液分離し固体を得る第2固液分離工程(工程S4)と、前記第2固液分離工程で得られた固体を焼成する焼成工程(工程S6)と、を含むことを特徴とする。

特許

固化体の作製方法

関 美沙紀; 中野 寛子; 藤田 善貴; 井手 広史

工藤 勇*; 末松 久幸*; Do Thi-Mai-Dung*; Yang Yaru*

特願 2020-208604  公開特許公報

【課題】放射性アルミニウムを含むアルカリ活性材料を固化する場合において、放射性アルミニウムの含有量を増やす技術を提供する。 【解決手段】固化体の作製方法は、アルミニウム合金をアルカリ金属の水酸化物溶液に溶解することによって、アルミニウム溶解液を生成する溶解工程(S1)と、原料としてのアルミニウム溶解液、活性フィラー、及びアルカリシリカ溶液を混錬することによって、アルカリ活性材料を生成する混錬工程(S3)と、アルカリ活性材料を型に充填して養生することによって、固化体を作製する固化工程(S4)を含む。

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